Você quer faixas fora do iPod mas mantidas na biblioteca do iTunes (agora app Música) do Mac. Aqui está o fluxo seguro, não-destrutivo para macOS 10.15+ (app Música) e iTunes legado.
macOS Catalina (10.15) e Posteriores – App Música + Finder
- Conecte iPod via USB; desbloqueie e "Confie" se solicitado.
- Abra Finder; selecione o iPod na barra lateral em Localizações.
- Clique na aba Música (topo da janela).
- Marque "Sincronizar música no [iPod]" → escolha "Playlists, artistas, álbuns e gêneros selecionados".
- Desmarque os itens que quer remover apenas do iPod.
- Clique Aplicar (ou Sincronizar) no canto inferior direito. Finder apaga só as faixas desmarcadas do dispositivo; biblioteca intacta.
macOS Mojave (10.14) e Anteriores – iTunes 12.x
- Conecte iPod; abra iTunes.
- Clique no ícone do dispositivo (canto sup. esq.).
- Selecione Música na barra lateral esquerda.
- Escolha "Playlists, artistas, álbuns e gêneros selecionados".
- Desmarque o conteúdo que quer tirar do iPod.
- Clique Aplicar → Sincronizar.
Alternativa de Gerenciamento Manual (Todas Versões)
- Na visualização do dispositivo no Finder/iTunes, ative "Gerenciar músicas e vídeos manualmente".
- Expanda o triângulo do iPod → Música.
- Selecione faixas → clique direito → Apagar do Dispositivo (ou tecla Delete).
- Cópias da biblioteca permanecem intactas.
Ponto-Chave
Nunca apague faixas da visualização Biblioteca (Música → Músicas) com o iPod conectado — isso remove de ambos. Trabalhe sempre na seção Dispositivo.