O iPhone funciona como álbum portátil. Ao sincronizar com iTunes, você adiciona/remove álbuns do iPhoto (macOS) ou outro programa de fotos no computador. Não é possível apagar álbuns direto no iPhone sem conectar ao computador.
Conecte o iPhone ao computador via cabo USB.
Inicie o iTunes se não abrir automaticamente.
Selecione seu iPhone na lista "Dispositivos" no iTunes para abrir a página Resumo.
Clique na aba "Fotos" no topo para ver opções de sincronização.
Marque "Sincronizar Fotos de" e selecione seu app de fotos no menu suspenso.
Marque "Álbuns selecionados" para abrir a lista. Verá marca de verificação nos álbuns carregados no iPhone.
Clique na marca de verificação para removê-la. Repita para todos os álbuns que quer apagar do iPhone.
Clique em "Aplicar" para iniciar a sincronização.
Aguarde terminar a sincronização e clique no ícone "Ejetar" ao lado do iPhone na lista "Dispositivos".
Desconecte o iPhone do computador.
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