O iPhone não sincroniza com múltiplas bibliotecas iTunes nativamente. Se tem dois computadores (desktop e laptop) com bibliotecas diferentes, não pode adicionar ambas ao iPhone. Se tentar conectar a um segundo computador, será avisado que a mídia será sobrescrita. Contorne isso com o app SwapTunes no iPhone. Ele cria nova biblioteca iTunes para sincronizar de qualquer computador, permitindo alternar entre várias.
Conecte o iPhone ao primeiro computador. Abra iTunes e clique "Sincronizar" para passar música, vídeo, podcasts. Desconecte.
No iPhone, vá em "Utilitários" > "Installer.app" e baixe o SwapTunes. Rode o app. Ícone pequeno aparece: "Trocando sua Biblioteca Música/Vídeo". O app iPod mostrará "Sem Conteúdo" (só tem um conjunto de mídia agora).
Conecte o iPhone ao segundo computador com biblioteca iTunes separada. Sincronize para obter o segundo conjunto de mídia.
Clique no SwapTunes novamente para rodar. Faça isso cada vez que quiser alternar entre bibliotecas.
Nota: SwapTunes é app antigo (época iOS 3.x/jailbreak). Hoje, use iCloud Music Library, Apple Music, ou sincronização manual selecionando "Gerenciar músicas e vídeos manualmente" no iTunes/Finder para adicionar de múltiplas fontes sem apagar.
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